A Kollégium évszázadokra visszatekintő múltját az összegyűjtött és megőrzött könyvállománya is jól szemlélteti. A Történeti Könyvtár első szakszerű rendezésére Tóth Dániel könyvtárossága alatt (1877–1897) került sor. Az ő munkáját folytatta Borsos István (1897–1918), aki az állományt 32 szakba sorolta be, és kiadta a könyvtár nyomtatott katalógusát két kötetben.